电子密度不必再迭代求解：单步Kohn-Sham即可复现自洽电子结构
核心概要
密度泛函理论的核心变量是电子密度，而求得它通常要反复迭代到自洽。SwinUNETR-V2与无注意力版本NeXtUNETR这两类受Transformer启发的网络直接预测电子密度，在QM9上密度归一化平均绝对误差分别为0.075%和0.046%。对NeXtUNETR，用预测密度做一次Kohn-Sham步骤即可复现自洽电子结构，总能量中位误差0.036 meV、力0.65 meV/angstrom、HOMO-LUMO能隙1.8 meV。
深度剖析
电子密度可以由神经网络直接给出，不再依赖反复迭代到自洽的求解流程。 常规做法是把电子密度迭代到自洽，计算量集中在这一循环上。 在QM9上，SwinUNETR-V2与NeXtUNETR的密度归一化平均绝对误差分别为0.075%和0.046%，被描述为当前最佳精度。
预测密度足以支撑后续电子结构计算，只需执行一次Kohn-Sham步骤。 这一步取代了原本反复执行的自洽迭代。 对NeXtUNETR，单步之后总能量中位误差0.036 meV、力0.65 meV/angstrom、HOMO-LUMO能隙1.8 meV。
由预测密度得到的力可以用于几何优化和从头算分子动力学。 力不仅能在几何优化中回到自洽极小值，还能驱动从头算分子动力学。 这一用途在NeXtUNETR给出的力上得到验证，误差为0.65 meV/angstrom。
两个网络经小数据集微调后可以迁移到QM9之外的体系。 QM9只覆盖其自身包含的元素和分子尺寸。 微调后，两个网络都能准确迁移到含QM9之外元素或比QM9分子更大的体系。
启示与展望
已展示的范围是QM9上的密度精度，以及NeXtUNETR单步Kohn-Sham后的能量、力与能隙误差，外加几何优化和从头算分子动力学中的力表现；迁移能力则是在小数据集微调后、针对含QM9之外元素或更大分子的体系给出的。
密度误差以QM9上的归一化平均绝对误差给出，能量、力与能隙误差以NeXtUNETR的中位值报告；迁移结果依赖在小数据集上的微调，而非直接零样本使用。