线性ACE势的不确定性有了校准办法：删一构型刀切定形状，一个共形分位数定尺度，硅的20个性质多数落入95%区间
核心概要
线性原子团簇展开（ACE）势在训练标签为确定性密度泛函数据时属于模型设定错误，贝叶斯后验方差会低估误差。研究用删一构型的CR3刀切协方差给出形状、用留出数据上的一个共形分位数给出尺度，在留出硅数据上把每原子力区间校准到接近名义覆盖率，并把同一参数分布经隐式微分传播到21个硅性质；对较小与较大两个模型，20个计分性质中分别有17个和15个落入95%区间，较大模型的区间约窄4倍。
深度剖析
线性ACE势的每原子力不确定性现在可以只用一个形状加一个尺度给出，并在留出硅数据上接近名义覆盖率。 此前的做法要么依赖多个模型拟合的委员会，要么把共形标度与贝叶斯后验结合，而单一共形尺度只保证平均覆盖，力误差在不同局域环境间差异很大。 在248个测试构型上，名义90%下，CR3形状配一个留出分位数覆盖o3d12的0.87、o4d20的0.90；把裂缝和螺位错从训练、校准与测试中移除后，同一分位数覆盖0.86和0.93，裂缝被覆盖，o3d12的螺位错只覆盖0.77。
同一个参数分布可以传播到势从未见过的导出性质，区间随模型精度收缩。 每原子区间无法直接合成导出性质的区间，因为导出性质依赖全部原子和弛豫后的几何。 用一个在留出力上拟合的全局尺度，经每次弛豫的隐式微分传播，o3d12的20个计分性质中17个、o4d20中15个落入95%区间，中位区间宽度分别为2.52和0.64个基准容差。
校准后的参数分布与POPS在这批性质上表现相当，差别在于尺度可解释、数值上良定。 POPS直接针对设定错误，但它的超立方体尺寸由岭参数和杠杆率截断决定，而不是由留出误差定出。 在数值上定义良好的岭参数下，POPS覆盖o3d12的15/20和o4d20的17/20，宽度接近；联合证据在加入缺陷差异项后偏向CR3传播，o3d12的对数贝叶斯因子为+3.1，o4d20为+1.1。
启示与展望
演示范围是GAP-18硅数据库上两个线性ACE模型（o3d12与o4d20），每原子力在248个留出测试构型上评估，导出性质为21个硅性质中的20个计分项，另加一组把裂缝和螺位错整体留出的分布外测试。读者对象是使用线性参数化机器学习势并需要报告不确定性的研究者与工程师。
校准假设测试构型与导出性质结构与训练数据可交换，弛豫点缺陷表明这一假设并不总成立；刀切中固定超参数，其自身不确定性未被传播；20个性质给出的覆盖估计很粗，17/20对应的覆盖概率95%可信区间为0.65到0.96；缺陷差异项是在看到性质结果之后设计的。