平面单层里的暗激子不再只靠群论猜:镜面宇称划出边界,弛豫路径被逐支锁定
导语
平面单层中每个电子、声子和激子态都带一个精确的镜面宇称,它把最低激子带分成中心附近的偶宇称区和包含K处暗极小值的奇宇称区,从而决定暗激子靠哪支声子发光、以及弛豫走哪条通道。
正文
在带水平镜面的平面单层里,镜面宇称给每个波矢处的电子态、声子模和激子带一个确定值,激子-声子散射因此被分成两类:偶声子只连接宇称相同的激子,奇声子只连接宇称相反的激子。 此前群论只把激子-声子过程分成允许与禁戒,选择定则说明什么可以发生,却不说明弛豫的激子实际走哪条通道。 在单层GaN上,最低激子带在中心附近的一个闭合等值线内是偶宇称,在其余布里渊区(包括K和M)是奇宇称,等值线正是偶带与奇带交叉的位置,镜面对称禁止两者混合,所以交叉受保护、宇称在跨越时切换。
这套规则同时管住发光:K处的暗激子只能靠一支奇宇称声子把动量补上,发出的光沿面内偏振并带圆偏振,两个谷发出相反螺旋度。 此前只知道声子辅助发光是暗态的唯一出路,但哪支声子能承担这一过程、以及偏振由什么决定,并没有被定下来。 在K处的六支声子中只有一支满足宇称要求,声子辅助发光谱里只有这支模贡献,其余各支在数值精度内为零,并在暗激子下方约16 meV处给出一个卫星峰,与该声子在K处的能量一致。
把宇称规则与实时玻尔兹曼输运方程(rt-BTE,一种按时间追踪激子布居在布里渊区中如何重新分布的输运求解器)结合后,弛豫被拆成两段:奇宇称的ZA声子先把布居送过宇称边界,进入奇宇称区后由偶声子接手。 此前线宽只给出一个态的散射速率,无法说明布居在时间上如何跨过宇称边界、以及哪些声子支真正搬运布居。 在300 K下从中心注入面内偏振光后,30 fs内约45%的布居到达K与K'谷,热化后约90%聚集在那里;分支分辨的散射通量以第4和第6支最大,而极性光学支虽然激子-声子矩阵元比其它模大一个数量级,却对最低亮激子的线宽毫无贡献。
接下来
这套分析针对的是保留水平镜面的平面单层,单层GaN作为测试用例,单层hBN作为对照;只有平面相保持精确的镜面宇称,而目前用石墨烯封装在SiC上生长的GaN是褶皱的。文中把该分析推广到hBN与GaN这类体系,指出带边态的镜面宇称决定最低类激子的宇称:hBN中为偶宇称且亮,GaN中为奇宇称且暗。
文中把线宽与弛豫描述为两个互补极限,二者在相同网格、耦合与delta函数积分下速率一致到给定精度,但回答的问题不同;在K处暗极小值上只有声子吸收贡献线宽,被移走的激子又由声子发射送回,因此该处线宽主要度量退相位而非布居耗尽。热化后K处态因不能发射声子而成为瓶颈,平衡通量比初始级联期间小近三个数量级。
