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npj Computational Materials来源发表: 2026年11月10日

PBE与r2SCAN能量差不再靠经验校正：图神经网络把形成能误差压到14.3 meV/atom

研究机构：Chinese Academy of Sciences

作者：Yidong Huang（第一作者）Sheng Meng（通讯作者）Miao Liu（通讯作者）

图神经网络迁移学习密度泛函理论 GPTFF通用AI力场

OmniScholar报道

核心概要

不同泛函算出的形成能长期无法直接合并，MatPES中同一结构在PBE与r2SCAN下的平均差达107 meV/atom。研究者用38万余条结构配对的PBE–r2SCAN数据训练图神经网络，直接预测两种泛函之间的能量残差，把PBE形成能校正到r2SCAN能标。以GPTFF为骨干的模型在留出测试集上平均绝对误差为14.3 meV/atom，低于CHGNet的18.2 meV/atom。

Source-provided article image: Aligning heterogeneous DFT datasets: a graph neural network approach to cross-functional formation energies — Fig. 1 · 第 2 页

Source-provided article image: Aligning heterogeneous DFT datasets: a graph neural network approach to cross-functional formation energies — Fig. 1 · 第 2 页

深度剖析

跨泛函形成能偏差可以被一个结构感知的图神经网络学出来，从而把低成本PBE数据抬到r2SCAN能标，而不必重新做高成本计算。此前统一不同DFT能标依赖GGA/GGA+U兼容方案、拟合元素相参考能、配位校正焓以及PBE(+U)–r2SCAN混合等基于回归或参考态的做法，这些方案针对特定数据集或校正协议设计。在MatPES的380,190条结构配对样本上，PBE与r2SCAN形成能的平均绝对差为107 meV/atom，最大差达1.960 eV/atom；按键型划分，离子化合物平均差181 meV/atom，共价、金属和混合键材料分别为62、73和86 meV/atom，说明偏差随化学环境变化而非全局平移。

校正后的形成能可以直接用于相稳定性、电池电压和反应热力学三类下游判断。原始PBE能量会把r2SCAN下稳定的相排到凸包之上，也会低估锂脱嵌电压平台。在Fe-O、Mn-O、Ti-Cl、Mo-Cl、V-S、Cu-S六个二元相图中，GPTFF校正复现了PBE与r2SCAN分类不同的八个相中六个的r2SCAN稳定性判定，恢复率75%；LiCoO2与LiMn2O4的电压曲线接近r2SCAN并更靠近实验；BaO+TiO2与Li2O+Fe2O3反应中最稳定产物由PBE的错误选择改为与r2SCAN和实验一致。

做法是把两种泛函的形成能之差当作学习目标，再把预测出的残差加回原始PBE能量。这一残差学习沿用成熟的机器学习原子间势架构，而不是另建一套校正公式。以GPTFF和CHGNet为骨干，输入晶体结构、输出每原子r2SCAN减PBE的形成能差，数据按80:10:10划分训练、验证与测试；GPTFF测试集MAE为14.3 meV/atom、RMSE为39.3 meV/atom、R²为0.9118，CHGNet为18.2 meV/atom、44.0 meV/atom和0.8889。

启示与展望

验证范围限于MatPES中结构配对的PBE–r2SCAN无机材料数据，下游检验为六个二元相图、LiCoO2与LiMn2O4电压曲线以及四个固态反应体系；含Tb、Sm、Th、Dy的条目因数据不足被排除。

r2SCAN凸包拓扑并未被完全复现：FeO2、Mn5O8、V7S8在r2SCAN下稳定却仍高于校正后凸包，MoCl4、V3S5、CuS2则被预测在凸包上；LiMn2O4校正曲线在x=0.083处多出一个平台转变并漏掉x=0.25处的转变，Li2O+Fe2O3反应能仍与r2SCAN和实验相差约0.025 eV/atom。

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