分子性质预测不再只喂几何：把密度当输入还不够，要求它落在代理泛函的极小点上
核心概要
分子性质预测多了一条新路径：不再只把基态电子密度当作输入特征，而是要求它同时是某个学习到的代理泛函的极小点。此前把密度喂给模型已能提升精度，但密度本身不受任何变分约束。在QM9的七个广延性质中，这一做法在六个上超过已有最好结果，并在只训练小分子的条件下对QM40的更大分子保持更低误差。
深度剖析
分子性质预测的输入侧多了一个约束：基态电子密度不仅要被送进模型，还要落在模型所学泛函的极小点上，性质值就取该极小点处的泛函值。 此前把基态密度作为输入的做法只把密度当成一种物理描述符，密度本身不受任何变分条件约束，模型也没有理由让预测对应某个极小点。 在QM9的七个广延性质中，这一做法在六个上超过此前最好的GotenNet-L；在全部广延性质上，它都优于同样使用基态密度但不施加代理泛函约束的模型。
做法是把轨道无关密度泛函理论里的代理泛函搬到任意标量分子性质上：每个性质单独训练一个泛函，训练目标从基态能量换成该性质的标签。 代理泛函原本只用于电子能量，其极小点对应基态密度、极小值对应基态能量，训练时不需要非平衡密度上的物理能量。 推理时密度由另一个网络直接从分子结构预测，把推断压缩到两次前向调用；在QM9测试集上该密度预测的归一化平均绝对误差为0.002，且用预测密度替换标签密度后性质预测结果只有边际变化。
配套的等变消息传递网络beSEN把节点更新和读出中的门控从标量特征换成特征通道的Gram矩阵。 此前的eSEN用标量部分门控张量特征，读出也直接取标量特征。 在几何输入、密度输入和代理泛函三种训练模式下beSEN都优于eSEN，差距在代理泛函模式下最大；在单张A100、批大小128下，beSEN前向吞吐略快于eSEN，尽管参数量为6.9M对2.7M。
启示与展望
这一结果针对QM9的小有机分子（最多9个重原子）和QM40中10到40个重原子的分子，覆盖七个广延性质与若干非广延性质；密度标签来自B3LYP/6-31G(2df,p)下的Kohn–Sham计算并经密度拟合。适合做分子性质机器学习与电子结构表示的研究者与工程师阅读。
对任意分子性质使用代理泛函的动机不如在轨道无关密度泛函理论中那样直接，作者指出这一改进的确切机制尚未完全理解，留待后续工作。此外，密度预测误差是相对密度拟合后的辅助基标签计算的，比原始Kohn–Sham密度误差更大。