EviDTB给DFT哈密顿量预测配上不确定性：剔除最不确定的15%结构，误差99百分位从16.63降到3.72 eV²
核心概要
通用DFT哈密顿量模型能快速从原子结构给出电子性质，但预测本身不带可靠性信息。EviDTB把证据深度回归接到DeePTB的SLEM骨干上，只学收敛哈密顿量与初始密度参考哈密顿量之间的残差，并在一次前向传播中给出每个原子的不确定性分数。在5,478个留出结构上，剔除最不确定的15%结构后，平均局部平方预测误差的99百分位从16.63降到3.72 eV²；在636个生成结构上不重训评估时，该分数与平均局部平方预测误差的Spearman相关系数为0.743。
深度剖析
EviDTB让通用DFT哈密顿量模型在给出预测的同时给出一个结构级可靠性分数，而不必为每个结构额外训练多个模型或重复采样。 此前常用的深度集成靠多个独立训练模型的预测分歧估计不确定性，蒙特卡洛丢弃则要多次随机前向传播；两者在推理时都需要四次网络计算，集成在训练时还要付出约四倍于单模型的代价。 在5,000个结构的子集上，EviDTB的平均不确定性对平均局部平方预测误差的Spearman秩相关与四成员深度集成相当，并高于均值-方差估计和蒙特卡洛丢弃；在识别高误差结构上，它的ROC-AUC最高，超过集成，而哈密顿量预测误差略高于集成。
不确定性分数可以直接用来筛掉高风险候选，把第一性原理验证的算力留给更可能准确的结构。 不做筛选时，全部5,478个留出结构的平均局部平方预测误差为1.47 eV²，其99百分位为16.63 eV²，高误差尾部很重。 按每个原子的平均不确定性剔除最高的15%结构后，平均局部平方预测误差降到0.62 eV²，99百分位降到3.72 eV²，降幅78%；剔除10%和20%时99百分位分别降到4.94和2.93 eV²。
模型学习的是收敛哈密顿量相对初始密度参考哈密顿量的残差，而不是整个哈密顿量矩阵。 自洽DFT计算通常从原子电荷密度叠加出发，该初始密度下的哈密顿量无需自洽迭代即可构造，可作为结构相关的参考项。 在OpenMX的PBE非磁性计算中，自旋轨道耦合来自全相对论非局域赝势，在自洽迭代中保持不变；密度相关的Hartree与交换关联修正只进入自旋对角块的实部，因此网络只需学习实对称的残差矩阵。
不确定性由证据深度回归在一次确定性前向传播中给出，不需要采样。 证据深度回归不直接输出方差，而是预测一个正态-逆伽马分布的参数，再由这些参数解析地得到预测均值和不确定性。 实现中每个源节点输出标量通道来给出正态-逆伽马参数，尺度由节点及其出边特征预测的平方和得到，总预测方差按有效子空间模型直接计算；该有效维度作为超参数取为5。
启示与展望
演示范围是OpenMX下PBE非磁性、含自旋轨道耦合的DFT哈密顿量，训练与测试结构来自Materials Project，另有636个由CrystalFormer生成并经MatterSim弛豫的结构用于不重训的外部评估。读者对象是从事高通量电子结构筛选与机器学习哈密顿量建模的研究人员。
证据深度回归常被描述为能区分认知不确定性与偶然不确定性，但这种解释仍有争议，因此只评估了按原子平均后的合并不确定性分数，未分别验证两个分量。结构均来自Materials Project，对二维材料、高压结构等其他筛选场景的适用性仍需验证；计算假设所有结构非磁性，模型因此限于非磁性DFT哈密顿量。